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摘要
过剩电子不仅是辐射破坏的重要根源,而且也参与诸如环丁烷嘧啶二聚体等辐射产物的修复过程.利用从头算分子动力学模拟,本工作再现了单电子分步催化环丁烷嘧啶二聚体离解的详细过程,特别获得了与过剩电子有关的能量和分子结构详细信息.基于垂直注入环丁烷嘧啶二聚体水溶液过剩双电子的分子动力学模拟,本文排除了早期建议的类[2+2]协同同步离解机理,分析了实际反应对称性与严重影响机理的轨道对称性的差别.重要的是,本文提出一个双电子分步催化离解机理新模型,可以合理解释反应实验观察.本工作不仅对电子催化离解机理提供了动态洞察性的解析,而且也揭示了两个过剩电子在两个键断裂步骤中的不同作用(促进或抑制).
