摘要
针对非均相芬顿传质效率低和Fe(Ⅲ)→Fe(Ⅱ)转化慢导致活性低等问题,采用溶剂热法制备铁铜双金属有机骨架材料[MIL-101(Fe,Cu)],并研究了材料界面性质、催化降解染料(亚甲基蓝)性能以及活化催化机制.结果表明,MIL-101(Fe,Cu)晶体结构完整且呈三维八面体形状;比表面积和平均孔径分别为667.2 m2·g-1和1.9 nm,可充分暴露反应活性位点.MIL-101(Fe,Cu)在广谱p H范围可活化H2O2高效降解亚甲基蓝.当p H=5、反应20 min,MIL-101(Fe,Cu)/H2O2对20mg·L-1亚甲基蓝的去除率为100%,较MIL-101(Fe)/H2O2和单独H2O2分别提高43.1%和88.9%.自由基猝灭实验与反应前后铁和铜价态变化结果表明,羟基自由基(·OH)是MIL-101(Fe,Cu)/H2O2催化降解亚甲基蓝的主要活性物种; Cu(Ⅱ)掺杂引入新的活性位点,且Cu(Ⅱ)/Cu(Ⅰ)循环和Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环可协同产生·OH,进而提高催化效率.MIL-101(Fe,Cu)作为新型非均相类芬顿催化剂,无需复杂p H调节即可获得良好催化效果,在工业废水处理上具有较好地应用前景.
- 单位