风化煤基催化材料的制备及其活化PMS降解苯酚

作者:李春全; 王丝蒂; 汪欣林; 王奇洲; 郑水林; 孙志明*
来源:煤炭学报, 2022, 47(05): 2067-2077.
DOI:10.13225/j.cnki.jccs.2022.0181

摘要

为实现低品质风化煤资源的高值高效利用和对含酚废水的清洁治理,以低品质风化煤(CCM)为原料,分别添加ZnCl2,KOH和H3PO4等活性剂,采用浸渍混合-氮气焙烧工艺制备了3种煤基过硫酸盐催化材料,利用XRD,SEM,BET,FT-IR和XPS等手段对其进行了表征,并研究了其用于活化过一硫酸盐(PMS)催化降解水中苯酚的性能。结果表明:以ZnCl2为活化剂制备的催化材料(CCM-ZnCl2)具备较高的催化活性,其反应速率常数是未添加活性剂样品的63.7倍;添加的活性剂ZnCl2与风化煤生成了硅锌矿,说明新物质的引入在热处理过程中促使了物相转变。CCM-ZnCl2对PMS的优异的活化性能可归结为以下原因:ZnCl2作为活性剂的加入使风化煤具有更大的比表面积、更高的孔体积和更小的孔径,从而获得更好的吸附性能;CCM-ZnCl2材料丰富的边缘缺陷可拉长PMS的氧氧键,促进电子由苯酚转移至活化的PMS,从而通过非自由基路径(通过产生1O2)来实现苯酚的快速降解。由自由基实验可得,CCM-ZnCl2/PMS/苯酚体系中活性物种包括SO4·-、·OH和1O2,其中1O2占主导地位;由pH和阴离子降解实验可得,pH(3.0~11.0)和阴离子(Cl-,H2PO4-,HCO3-和SO42-)对CCM-ZnCl2/PMS体系影响不明显,表明CCM-ZnCl2催化材料在实际废水治理领域具有良好的应用前景。

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