镍掺杂对Fe催化剂上CO_2加氢制烃影响的理论计算研究

作者：梁志铭; 聂小娃; 郭新闻; 宋春山

来源：分子催化, 2020, (04): 293-303.

DOI：10.16084/j.cnki.issn1001-3555.2020.04.001

• 二氧化碳加氢
• 烃类
• Ni-Fe双金属催化剂
• 密度泛函理论
• 反应机理 CO_2 hydrogenation
• hydrocarbons
• Ni-Fe bimetallic catalysts
• density functional theory
• reaction mechanism

为研究镍掺杂对铁基催化剂上二氧化碳加氢生成C_1和C_2烃类产物的影响,应用密度泛函理论进行了相关计算.在Fe(110)和Ni-Fe(110)表面上, CH~*物种是最有利的生成CH_4和C_2H_4的C_1物种(CH_x~*),其最可能的生成路径为CO_2→HCOO~*→HCO~*→CH~*.尽管CO_2直接解离为CO~*在动力学上相较于加氢生成HCOO~*和COOH~*是较为有利的,但CO~*进一步加氢生成HCO~*在能量上是不利的,其倾向于逆向解离回到CO~*. CH~*物种可以通过三步加氢反应生成CH_4或者经C—C耦合及两步加氢生成C_2H_4.在Fe(110)表面上,对甲烷和乙烯产...

• 单位
  大连理工大学; 美国宾夕法尼亚州立大学; 精细化工国家重点实验室