高质量活性Sn-Cu合金协同催化CO2电还原制备甲酸(英文)

作者：叶克; 曹昂; 邵加奇; 王刚; 司锐; 塔娜; 肖建平^*; 汪国雄^*

来源：Science Bulletin, 2020, 65(09): 711-719.

CO2电化学还原反应(CO2RR)为可再生能源储存及CO2转化提供了有效途径.目前, CO2转化为C1化学品(如甲酸和CO等)被认为是CO2RR最可行的途径之一.甲酸具有高的氢含量及易于存储和运输等特点,通常被用作燃料电池的液体燃料.目前, Sn、Cu、In、Bi等金属作为CO2RR制备甲酸的催化剂被广泛报道,但是这些催化剂的选择性和质量活性即使在高的过电位下仍然不佳.因此,将Sn或Cu与其他元素合金化是提高CO2RR质量活性的有效方法,通过调整合金表面电子结构来调节反应中间体的结合能,可以达到提高CO2RR性能的目的.本文利用修饰的电化学共沉积法一步制备了Sn-Cu合金催化剂,并提高其CO2RR质量活性.在-1.14V(vs. RHE)电位下, Sn-Cu合金的甲酸法拉第效率为82.3%±2.1%,甲酸产物的质量活性达到(1490.6±7.5) mA mg-1,且具有良好的稳定性.理论计算表明, Sn-Cu合金通过抑制竞争性的析氢反应来获得高的甲酸法拉第效率.甲酸生成路径为CO2→HCOO*→HCOOH, Sn-Cu合金的(211)台阶表面有利于选择性地生成甲酸.

• 单位
  哈尔滨工程大学; 催化基础国家重点实验室