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摘要
碳酸酯催化加氢制甲醇作为二氧化碳定向转化的间接路径具有重要意义.采用蒸氨法合成了一系列助剂铬修饰的Crx-Cu/SiO2催化剂,系统考察了其对碳酸二乙酯催化加氢性能的影响.研究表明,3wt%铬修饰量的催化剂活性最优.在反应温度503 K、氢气压力2.5 MPa及液时空速1.0 h-1条件下,碳酸二乙酯的转化率可达99%,目标产物甲醇的收率和时空得率分别为86.2%和5.6mmolMe OH·gcat-1·h-1.采用X射线粉末衍射(XRD)、N2吸脱附、透射电镜(TEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In-situ DRIFTS)等手段表征了铬的修饰对催化剂物化性质的影响.结果表明,相较于未修饰的Cu/SiO2催化剂,少量铬修饰所得Crx-Cu/SiO2催化剂表面活性铜物种的分散度显著提高,且由部分铜和铬相互作用形成的亚铬酸铜物相优化了不同价态铜物种的表面分布状况及催化剂对底物的吸附构型,有效提升了其对碳酸二乙酯催化加氢制甲醇的反应性能和稳定性.
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