摘要

n型AgBiSe2基化合物的晶格热导率低,是一种很有潜力的高性能热电材料。然而,本征AgBiSe2化合物在300~700K之间存在两次相变,使其应用受限。因此,获得具有稳定结构的AgBiSe2基化合物,并优化热电性能至关重要。本研究选择无铅的IV-VI族化合物SnTe与AgBiSe2进行合金化,制备了(AgBiSe2)1-x(SnTe)x(x=0.10~0.30)化合物。引入SnTe降低了AgBiSe2立方相的相变温度,还有效抑制其发生可逆相变,得到了稳定的立方相(AgBiSe2)0.75(SnTe)0.25材料。SnTe引起晶格中原子高度无序分布,导致室温下晶格热导率从0.76 W·m–1·K–1(x=0.10)降低到0.51W·m–1·K–1(x=0.30)。进一步Ag位掺杂Nb元素,可以提升载流子浓度,增加该体系((Ag1-yNbyBiSe2)0.75(SnTe)0.25化合物)的有效质量,大幅度提升电性能。室温下电导率由77.7S·cm–1(基体)增大到158.1S·cm–1(y=0.02)。同时,材料中的杂质点缺陷也逐步增加,高温下缺陷散射进一步降低晶格热导率。在700 K时,晶格热导率由0.56W·m–1·K–1(未掺杂)降低至0.43W·m–1·K–1 (y=0.04),最终获得了立方相结构稳定的(Ag0.98Nb0.02Bi Se2)0.75(SnTe)0.25材料, 650 K的ZT达到0.32。上述研究结果表明,(AgBiSe2)0.75(SnTe)0.25化合物是一种具有低晶格热导率和稳定立方相结构的n型热电材料。本研究为高性能相变热电材料的晶体结构调控提出了新解决方案,有助于进一步推动其应用发展。

  • 单位
    东华大学; 纤维材料改性国家重点实验室