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摘要
喹啉选择性加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉在药物、农药和精细化学品等的生产中表现出巨大的应用潜力,引起了广泛关注.该反应通常要在高温、高压等苛刻条件下进行,温和条件下对其选择性加氢仍具有很大挑战.本工作以氯化锆为金属盐和2,2'-联吡啶-5,5'-二羧酸为配体制备金属有机框架材料UiO-67N,以Pt纳米粒子为活性组分,可控制备出具有三明治结构的UiO-67N@Pt@UiO-67N复合催化剂,同时可调控其壳层厚度为11, 28和42 nm.利用X射线衍射分析、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、电感耦合等离子发射光谱仪、傅里叶变换红外光谱仪和氮气吸脱附测试对催化剂进行了系统表征.研究发现,相比于UiO-67而言, UiO-67N可以显著提高Pt纳米粒子催化喹啉选择性加氢的性能,且UiO-67N@Pt@UiO-67N在常温下实现了高转化率(>99%)和高选择性(>99%)催化喹啉加氢制备1,2,3,4-四氢喹啉;随着壳层厚度的增加,其催化活性会显著降低,但选择性保持不变.以喹啉的衍生物作为底物,三明治结构催化剂也可展现出优异的活性和选择性加氢性能.相比于负载型催化剂,三明治结构复合催化剂具有优异的循环稳定性. X射线光电子能谱和红外光谱分析表明, UiO-67N与Pt纳米粒子间的电子转移,以及与喹啉间的强界面相互作用有助于提高催化剂的性能.
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