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摘要
定向设计的多孔有机框架被认为是提高CO2捕集与利用效率的优异纳米材料。本研究通过ZnCl2催化的氰基离子热聚合反应以及合成后修饰法构建了一系列多活性位点的单组分金属卤化物@吡啶/咪唑多孔有机框架材料(M@PIPOFs)，并详细探讨了不同单体浓度和聚合温度对材料结构性能的影响。作为具有较高比表面积、多层次孔隙结构的多相催化材料，M@PIPOFs同时含有丰富的氢键供体基团、Lewis酸/碱基团和亲核基团，其在吸收CO2以及催化CO2与环氧化物耦合制备环状碳酸酯方面表现出极好的性能。数据表明，该类材料对CO2的吸附性能较高，在273 K、1.0 bar CO2压力下有最高量为3093 μmol/g。考察了M@PIPOFs结构和反应条件对催化性能的影响，结果表明，单组分1.0ZnI2@PIPOF-400-30材料具有最高的催化性能。其能够在无溶剂、无助催化剂的条件下，高活性、高选择性的催化CO2与含有不同终端基团的环氧化物耦合，并以88%～98%的收率生成相对应的环状碳酸酯。此外，该M@PIPOFs催化剂回收简单，具有持久的高稳定性和催化活性。最后，基于对M@PIPOFs材料的表征和催化数据分析，提出了一种可行的多活性位点单组分催化机理。本研究希望能够为后续高效多相催化体系的设计、开发提供参考。
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单位潍坊学院; 潍坊职业学院
