摘要
首先通过对羟基苯甲酸和8-羟基喹啉分别与4-硝基邻苯二腈反应制备了羧基苯氧基邻苯二腈(CPPN)和喹啉氧基邻苯二腈(QPN),然后利用开环反应将CPPN键合到聚甲基丙烯酸缩水甘油酯改性的硅胶(PGMA/SiO2)表面,得到键合有邻苯二腈的硅胶CPPN-PGMA/SiO2,再通过"同步合成与固载"的方法在PGMA/SiO2表面固载喹啉氧酞菁(QPc)或金属喹啉氧酞菁(MQPc),制备了固载化的酞菁QPc-PGMA/SiO2或CoQPc-PGMA/SiO2。通过红外光谱、扫描电镜、热重分析、紫外-可见漫反射光谱等对其结构、形貌和酞菁键合量进行表征和测定。考察了催化剂DBU用量对"同步合成与固载"酞菁过程的影响。最后以亚甲基蓝(MB)和苯酚为目标降解物,研究所制得的固载化酞菁催化剂QPc-PGMA/SiO2或CoQPc-PGMA/SiO2的可见光催化活性。结果表明,借助"同步合成与固载"的方法能够成功在PGMA/SiO2表面固载喹啉氧酞菁(QPc)或金属喹啉氧酞菁(CoQPc),得到固载化酞菁QPc-PGMA/SiO2或CoQPc-PGMA/SiO2。在可见光照射下,QPc-PGMA/SiO2和CoQPc-PGMA/SiO2均具有较好的光催化活性。较低浓度时,CoQPc-PGMA/SiO2催化降解亚甲基蓝的效果优于QPc-PGMA/SiO2;碱性条件有利于CoQPc-PGMA/SiO2光催化降解MB性能的发挥,在pH值为10.0时,0.2 g/L的CoQPc-PGMA/SiO2能使MB的降解率高达97%以上。固载化金属酞菁周边取代基的性质对其光催化降解苯酚有一定的影响,有供电子共轭效应的CoQPc-PGMA/SiO2对苯酚的光降解效果最优,5 min内苯酚的降解率达58%,2 h内苯酚的降解率高达100%。此外,固载化金属酞菁还具有良好的重复使用性。
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