过渡金属改性锰金属有机骨架催化剂低温NH3-SCR脱硝活性研究

作者：李海霞; 杨昌泽; 张安超; 孙志君; 张新民

来源：煤炭学报, 2022, 47(S1): 356-364.

DOI：10.13225/j.cnki.jccs.pe22.0206

• Mn-MOF
• MnOx基
• NH3-SCR
• 浸渍法
• 低温

采用过渡金属硝酸盐溶液浸渍Mn-MOF(金属有机骨架)前驱体材料，经过煅烧后获得了3种掺杂型锰基催化剂：MnFeOx,MnNiOx和MnCeOx。对MnMeOx催化剂进行低温氨气选择性催化还原(NH3-SCR)活性及抗硫性能测试。结果表明，在空速(GHSV)为30 000 h-1下，MnFeOx和MnNiOx催化剂表现出最佳的低温NH3-SCR脱硝性能和抗硫性能，脱硝效率大于90%的工作窗口范围分别为100～250℃和125～275℃。铈元素的掺杂未能显著提高催化剂的脱硝性能。不同空速测试结果表明，空速对催化剂性能有显著影响，空速越大催化剂脱硝效率越低，但对N2O的生成量影响较小。通过X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原性能测试(H2-TPR)、氨气程序升温脱附测试(NH3-TPD)等对掺杂催化剂的理化性质进行研究。结果表明，铁或镍的掺杂增大了催化剂的比表面积，改变了Mn-MOF烧结过程中MnOx晶体的成型过程，增加了催化剂表面Mn4+和表面氧(Oα)含量，改善了催化剂的氧化还原性能，增加了催化剂的活性位点。相比之下，铈元素的掺杂降低了催化剂的比表面积和表面氧含量，抑制了催化剂的氧化还原性能和表面活性位点的形成，导致其脱硝活性较差。研究表明，适当的硝酸盐浸渍Mn-MOF能够制备高效的低温NH3-SCR脱硝催化剂。

• 单位
  河南理工大学