双金属改性MCM-41催化甲醛与异丁烯Prins缩合反应

作者：张丽歌; 徐禄禄; 张维萍^*

来源：分子催化, 2021, 35(04): 335-342.

DOI：10.16084/j.issn1001-3555.2021.04.004

• Cu-Al/MCM-41
• 异丁烯
• 甲醛
• Prins缩合反应
• 3-甲基-3-丁烯-1-醇

通过研磨法制备了一系列不同金属负载的MCM-41催化剂,考察了单一金属及双金属负载催化剂对甲醛与异丁烯Prins缩合制备3-甲基-3-丁烯-1-醇(MBO)反应性能的影响,筛选出最佳的双金属Cu-Al负载催化剂.利用XRD、 NH3-TPD、 N2吸附、 UV-vis等表征手段对双金属改性前后催化剂的结构和酸性进行了深入分析,探究了其物质的量比例和协同作用对Prins反应性能的影响.结果表明,在温度200℃, n(异丁烯)/n(甲醛)=7,反应4 h的适宜条件下, Cu-Al(1∶1)/MCM-41对甲醛的转化率为100%, MBO产率高达98%,高于单一金属负载的催化剂. NH3-TPD表征发现Cu-Al双金属负载催化剂具有适当的酸量和适宜的酸强度,可以提高MBO的产率.Cu-Al(1∶1)/MCM-41催化剂具有一定的再生性能,连续3次再生后催化剂的比表面积和孔容明显降低,催化剂活性中心聚集导致酸量尤其是中强酸和强酸量减少是反应活性下降的主要原因.

• 单位
  精细化工国家重点实验室; 大连理工大学