摘要
通过结合化学共沉淀法和溶胶凝胶法制备以生物焦为载体的铁基复合脱除剂,主要包括未掺杂其他金属的单铁基负载改性生物焦,以及基于铁基掺杂多元金属(Ce、Cu、Co、Mn)的改性生物焦。在获得改性生物焦Hg0脱除特性的基础上,识别生物焦的吸附和氧化位点,对前驱体制备与生物质热解、生物焦与所负载改性物质、不同负载金属自身之间的耦合作用机理及协同作用机制进行研究,结合吸附动力学过程,利用程序升温脱附技术,揭示改性生物焦对Hg0氧化和吸附过程之间的深层次差异性机理,以及Hg0脱除过程的关键作用机制,研究发现:基于铁基改性条件,掺杂多元金属后所获得生物焦样品的Hg0脱除性能获得了显著提升,而且掺杂双金属的改性样品的脱除性能整体优于掺杂单金属的改性样品;改性生物焦对Hg0的脱除主要包括吸附和氧化过程;HgO和Hg-OM是Hg0在改性生物焦表面的主要赋存形态;吸附过程分为外部和内部传质两个阶段,均为多层吸附;在吸附过程中,生物焦的微孔和较小孔径的介孔提供Hg0的物理活性吸附位,表面化学官能团和晶相结构中的离子空位则为化学吸附位点;均匀分散在Fe相中的多元掺杂金属离子及对应氧化物、晶格氧、化学吸附氧以及卤素成分均为反应过程中主要的氧化位点,并形成了稳定的生物焦表面氧化体系;足够活性和数量的吸附位点利于优化吸附与氧化过程之间的主导关系;所掺杂的金属氧化物之间可以起到协同促进的作用,最终大幅提高改性生物焦的Hg0脱除性能。
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