摘要
贵金属纳米结构表面等离激元共振(SPR)因其广泛的用途而备受关注,它不仅可以催化某些特殊的表面反应,同时还能产生表面增强拉曼散射效应(SERS),极大增强分子的表面拉曼信号,因此两者结合后可在纳米结构表面采用SERS光谱跟踪SPR催化反应。目前此类研究主要集中在氮氮(NN)偶联,因此亟待拓展SPR反应种类及提高催化活性和效率。采用SERS光谱研究邻巯基苯甲酸(OMBA)分子在金纳米粒子单层膜(Au MLF)表面的脱羧行为。通过气液界面组装法制备"热点"分布均匀的金纳米粒子单层膜,以此作为基底,探讨了溶液pH值、激光功率及激光照射时长对该基底表面脱羧反应的影响。研究结果表明,吸附在Au MLF表面的OMBA分子在表面等离激元驱动下碱性和中性介质中发生脱羧基反应,生成苯硫酚(TP),且碱性中反应活性大于中性溶液。在酸性介质中几乎不发生脱羧反应。较强的激光功率,脱羧反应的活性越高;产物SERS强度的增加与激光照射时间成线性关系,时间延长可提高脱羧反应的产率。这为拓展SPR驱动的光催化反应及深入理解其反应机理提供了实验依据。
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