摘要

为探究长三角城市群背景点大气棕碳(brown carbon,Br C)的污染特征及来源,本研究采集并分析了长三角城市群下风向地区上海崇明岛2018年12月~2019年1月大气PM_(2.5)样品的化学组成及光学特性.结果表明,甲醇萃取的棕碳在波长365nm处的吸光系数(absorption coefficients,Abs_(365,M))平均为(5.39±3.33) M~(-1)·m~(-1),是水萃取棕碳的1.3倍,且二者均随p H值的增大而显著增加,显示大气颗粒物酸度较弱时有利于棕碳光吸收.冬季Abs_(365)和单位质量吸光效率(mass absorption efficiency,MAE_(365))均呈现出夜高昼低的变化趋势,且夜间Abs_(365)与左旋葡聚糖呈强线性相关(R~2=0.72),说明生物质燃烧排放大量的吸光性物质是导致夜间Abs_(365)较高的一个重要原因.冬季硝基芳香族化合物(nitro-aromatic compounds,NACs)和多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)平均浓度分别为(1.5±1.1) ng·m~(-3)和(8.3±4.7) ng·m~(-3),作为棕碳重要的发色基团,二者在365 nm波长处对Br C的吸光贡献分别为0.1%和0.067%.正交矩阵源解析(positive matrix factorization,PMF)分析表明,生物质和化石燃料等燃烧源的直接排放是冬季崇明岛棕碳的主要来源,贡献达56%,其次是二次生成棕碳,占比为24%,而道路扬尘源仅占6%.