摘要

本工作以Sr2+和Sm3+分别模拟二价裂变核素和三价次锕系核素,利用NaZr2(PO4)3(NZP)结构丰富的离子取代性同时固化多种模拟放射性核素,采用微波烧结工艺在1 100℃保温2 h制备了固溶Sr、Sm的NZP型磷酸盐陶瓷固化体(Na, Sr)(Zr, Sm)2(PO4)3,系统地研究了Sr/Sm掺入量对固化体的物相组成、微观形貌、表观密度以及维氏硬度的影响规律。研究结果表明:Sr能够完全固溶进入NZP结构的Na晶格位形成Sr0.5-Zr2(PO4)3(SrZP),而Sm难以进入NZP的Zr晶格位,掺入的Sm主要以SmPO4独居石的形式存在。固溶Sr/Sm的陶瓷固化体结构致密,晶粒大小均匀,且SmPO4独居石的存在不会降低固化体的致密性和力学性能;随着Sm掺入量的增加,样品的表观密度和维氏硬度逐渐增大,最大值分别为3.61 g·cm-3和679 MPa。同时,PCT浸出结果表明所制备的样品具有良好的化学稳定性,各元素的归一化浸出率均处于10-3~10-7g·m-2·d-1。