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摘要
电催化氮还原固氮因可在常温常压下进行,并且原料水和氮气来源广泛,被认为是一种潜在的合成氨替代技术。目前,电化学固氮面临的一个主要挑战是效率太低（产氨速率和电流效率）。针对这一难题,本团队主要从高效氮还原催化剂的设计出发开展了一些研究工作。首先,针对氮氮三键难于被吸附活化的问题,提出了借鉴金属锂（锂是常温常压下唯一能与氮气反应生成稳定化合物的金属）,通过构建具有类锂活性位点的催化剂来实现常温常压下氮气的高效选择性还原;针对存在的析氢竞争反应,考虑到析氢作为竞争反应和合成氨必需原料的两面性,提出了应兼顾平衡氮活化和析氢竞争反应,而不是单单通过抑制析氢来获得高选择性,并提出了从催化剂结构设计上来促进氢气的扩散脱附和氮气的扩散吸附的有效策略。此外,在催化剂活性评价方面,建立了标准的15N2同位素示踪实验技术和核磁定量方法,有效避免了指示剂法和氨敏电极等方法可能存在的检测误差。
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单位华南理工大学; 化学与化工学院
