臭氧催化氧化降解2,2′-亚甲基-双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)效能及机制研究

作者：马翠; 刘亚琦; 何争光

来源：安全与环境学报, 2022, 22(02): 1045-1051.

DOI：10.13637/j.issn.1009-6094.2021.0628

• 环境工程学
• 合成分类抗氧化剂
• 臭氧催化氧化
• 纳米四氧化三铁

采用牛粪灰(CDA)负载纳米Fe3O4催化臭氧降解2,2′-亚甲基-双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)(AO2246)。Fe3O4@CDA催化剂通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散谱仪(EDS)和高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)进行表征。负载在牛粪灰表面的纳米Fe3O4颗粒分布更分散，团聚程度较小。Fe3O4@CDA的HR-TEM检测表明在纳米Fe3O4颗粒周围呈现CDA的无序晶格结构，根据晶格边缘的d间距反射(约0.287 nm)推断出立方磁铁矿Fe3O4的220晶格平面。在初始pH值为7.0、反应温度为25℃、AO2246质量浓度为10 mg/L、催化剂质量浓度为0.20 g/L,臭氧质量浓度为10 mg/L的条件下，AO2246的去除率可达47.6%。采用电子顺磁共振(EPR)、气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)对AO2246臭氧催化降解过程进行分析。由GC-MS试验结果可知：目标污染物苯环中间的碳碳键最先受到羟基自由基(·OH)的攻击，碳碳键发生断裂；在·OH继续攻击下，不断发生加成、取代反应，AO2246苯环打开，最终形成一系列简单的有机物，检测出(3,5-双(1,1-二甲基乙基)-苯酚)、4-(1,1-二甲基乙基)-苯甲酸(3,5-双(1,1-二甲基乙基)-苯酚)、4-(1,1-二甲基乙基)-苯甲酸、(E)-4-(2,6,6-三甲基-1-环己烯-1-基)-3-丁烯-2-酮、1-(1,4-二甲基-3-环己烯-1-基)-乙酮、2-叔丁基环己酮、2-乙酰基环己酮、5-叔丁基-六-3,5-二烯-2-酮、2-羟基己酸丙戊酸乙烯基酯、异戊酸甲酯、丙酸等10余种中间产物，·OH在催化臭氧降解AO2246的过程中起主要作用，提出了AO2246的降解途径及机理。研究结果表明CDA负载纳米Fe3O4催化臭氧氧化更有利于羟基自由基的产生，对合成酚类抗氧化剂的降解具有一定的指导意义。

• 单位
  郑州大学; 华北水利水电大学