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摘要
氨是重要的化工产品之一,广泛应用于化肥和燃料生产等领域.目前我国仍采用传统的Haber-Bosch工艺合成氨,该工艺消耗大量的化石燃料并造成环境污染.因此,开发一种高效、环保的氨合成方法代替Haber-Bosch工艺,减少能源消耗和保护环境具有非常重要的意义.电化学氮还原(eNRR)工艺由于使用可再生能源,成为有前景的替代方法之一.但目前eNRR工艺面临着许多挑战:较大的过电位以及析氢反应都会导致氨合成反应性能不理想.因此,理性设计电催化剂以提高氨合成效率成为当务之急.本文总结了近年e NRR领域的最新进展,以期为开发高性能催化剂提供借鉴.本文从eNRR的反应机理入手,介绍了eNRR的检测方法和反应条件,总结了近年来电催化剂的设计策略、原位表征方法和理论计算的研究成果,并对领域未来发展进行展望.首先,从理论热力学和NH3检测等方面讨论了eNRR的关键难点.然后,从形态、结构、空位、掺杂、协同效应、异质结构和单原子等多方面总结了eNRR催化剂的设计策略.此外,介绍了原位拉曼、原位红外、原位电化学质谱和原位X射线吸收光谱等技术在电催化氮还原机理研究中的重要作用.讨论了密度泛函理论(DFT)对于研究eNRR过程中的反应能垒和催化剂电子轨道分布的重要作用.最后,介绍了当前eNRR所面临的挑战,并就如何提高NH3产率和选择性提出了建议,如采用流动电解槽中固-液-气三相界面设计可确保N2与催化剂之间有更大的接触面积和更长的接触时间,从而提高N2转化率;改变电解液成分或催化反应条件等方式以延长催化剂的使用寿命;通过原位表征手段对催化反应过程进行实时监测,以进一步揭示催化机理等.综上, eNRR领域取得的进展说明了在水溶液中通过可再生的电力将N2还原成NH3具有可行性.尽管现阶段存在eNRR效率不高、工艺不成熟等问题,但随着理论研究与实验结果的更好结合,原位表征技术的进一步发展和应用,未来在高效、稳定的氨合成电催化剂设计方面将会取得更大的进展,进而实现绿色合成氨的工业化应用,为减少能源消耗和碳排放做出贡献.
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