连续流动条件下含氮Beta分子筛催化甲缩醛-异丁烯Prins反应

作者：胡晓晨; 徐禄禄; 刘烁; 张维萍^*

来源：分子催化, 2023, 37(03): 274-284.

DOI：10.16084/j.issn1001-3555.2023.03.007

• 含氮Beta分子筛
• Prins反应
• 异戊二烯
• 碱性
• 酸性

采用高温氨气氮化法,制备了一系列含氮Beta分子筛样品,并在连续流动条件下,考察了其催化甲缩醛与异丁烯经Prins缩合制异戊二烯的反应性能.利用XRD、 N2吸附/脱附、元素分析、 29SiMAS NMR、 NH3-TPD、 CO2-TPD和TG等方法对氮化分子筛的结构、酸碱性和反应后积碳进行了表征,研究了反应条件及样品的酸碱性对反应性能的影响.结果表明,以35%甲缩醛水溶液为反应物,在320℃、 2 MPa、异丁烯与甲缩醛摩尔比为7的适宜条件下,铵型Beta为前驱体制备的催化剂对甲缩醛的转化率达99%,异戊二烯的产率达85%.氮化后少量的酸性位和较多的碱性位有利于维持甲缩醛较高的转化率、较高的异戊二烯产率及较低的反应积碳量.催化剂再生6次后仍保持75%异戊二烯产率,样品中Si―N键削弱导致酸碱性变化是再生后反应性能下降的主要原因.

• 单位
  大连理工大学; 精细化工国家重点实验室