摘要

针对甲烷干重整反应中催化剂易积炭的问题,通过甲醇溶剂热方法制备了以CoxSnyNi7.5-x-yMg92.5(OH)(OCH3)为单一前驱体的CoxSnyNi7.5-x-yMg92.5O系列催化剂,对其进行了抗积炭性能及反应动力学的研究,探讨了Co-Sn双助剂的作用及其抗积炭性能。在800℃的反应条件下进行了催化性能考评,研究发现,Co0.075SnxNi7.425-xMg92.5O系列催化剂可保持高活性、高稳定性长达100 h。动力学研究表明,以CoxSnyNi7.5-x-yMg92.5O为催化剂,CH4和CO2重整反应是CH4的1级反应,CO2的0级反应,Co能够降低反应活化能,Sn能够提高反应活化能。Sn可降低甲烷裂解速率和积炭生成速率,Co能够提高催化剂表面炭物种的气化速率。Co和Sn双助剂的引入能够同时大幅度降低可气化积炭和顽固性积炭的含量。因此,Co和Sn双助剂催化剂对于CH4-CO2重整反应催化剂的设计和应用具有很大的潜在价值。