摘要

电催化CO2还原反应可以产生HCOOH和CO,目前该反应是将可再生电力转化为化学能存储在燃料中的最有前景的方法之一.SnO2作为将CO2转换为HCOOH和CO的良好催化剂,其反应发生的晶面可以是不同的.其中(110)面的SnO2非常稳定,易于合成.通过改变SnO2(110)的Sn:O原子比例,得到了两种典型的SnO2薄膜:完全氧化型(符合化学计量)和部分还原型.本文研究了不同金属(Fe、Co、Ni、Cu、Ru、Rh、Pd、Ag、Os、Ir、Pt和Au)掺杂的SnO2(110),发现在CO2还原反应中这些材料的催化活性和选择性是不同的.所有这些变化都可以通过调控(110)表面中Sn:O原子的比例来控制.结果表明,化学计量型和部分还原型Cu/Ag掺杂的SnO2 (110)对CO2还原反应具有不同的选择性.具体而言,化学计量型的Cu/Ag掺杂的SnO2(110)倾向于产生CO(g),而部分还原型的表面倾向于产生HCOOH(g).此外,本文还考虑了CO2还原的竞争析氢反应.其中Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt掺杂的SnO2(110)催化剂对析氢反应具有较高的活性,其他催化剂对CO2还原反应具有良好的催化作用.