CO和O2分子与TiO2(110)表面负载Pt单原子的相互作用(英文)

作者：董世辉; 王傲雷; 赵瑾; 谭世倞; 王兵^*

来源：Chinese Journal of Chemical Physics, 2020, 33(03): 349-356.

• 金红石TiO2
• 单原子催化
• CO氧化
• 扫描隧道显微镜

Pt单原子在低温CO氧化反应中具有很高的催化活性.利用扫描隧道显微术与密度泛函理论,研究了Pt单原子在还原性TiO2(110)表面的吸附行为及其与CO和O2分子的相互作用.研究发现在80 K低温下,TiO2表面的氧空位缺陷是Pt单原子的最优吸附位.将CO和O2分子分别通入Pt单原子吸附后的TiO2表面,研究相应的吸附构型.实验表明在低覆盖度下,单个Pt原子会俘获一个CO分子,CO分子同时与表面次近邻的五配位Ti原子(Ti5c)成键,进而形成非对称的Pt-CO复合物构型.将样品从80 K升温到100 K后,TiO2表面的CO分子会迁移到Pt-CO处形成Pt-(CO)2的复合结构.对于O2分子,单个Pt原子同样会吸附一个O2分子,O2分子也会与最近邻或次近邻的Ti5c原子成键形成两种Pt-02构型.这些结果在单分子尺度上揭示了CO和O2与Pt单原子的相互作用,呈现了CO与O2反应中的初始状态.

• 单位
  中国科学技术大学