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摘要
多孔材料作为催化剂对现代化学工业起到重要推动作用，但其纳米受限孔道造成的界面传递问题不容忽视。直接法合成双氧水(H2O2)过程中，揭示H2O2脱附过程传递与反应竞争博弈的介尺度机制是提高产率的关键。线性非平衡热力学为解耦界面扩散及反应提供了统一框架，但缺少合适通量测定方法。因此，本文设计多孔碳与H2O2相互作用的微量热实验，结合分子模拟及孔结构表征实验揭示多孔碳材料的界面传递结构，实现了非平衡热力学的定量传质阻力分析，进一步获取了表界面浓度场的动态变化。研究结果表明：微量热法是定量解耦并揭示扩散-反应机制的有效线性非平衡热力学阻力分析方法；介孔结构、生物骨架结构及担载1%(质量) Pd元素均能增强H2O2在多孔碳中的传质通量，但实现超高通量需要扩散与反应阻力的匹配；非平衡热力学阻力解耦方法是揭示多相反应过程介尺度机制的重要定量描述方法，有望为过程的调控及优化提供理论依据。
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单位南京工业大学; 材料化学工程国家重点实验室
