摘要

化石燃料的使用,导致大量CO_(2)温室气体排放,由此引起了一系列环境和气候问题。主要温室气体CO_(2)和CH_(4)的处理和利用已变得迫在眉睫。CH_(4)-CO_(2)干重整 (DRM) 将CO_(2)和CH_(4)转化为工业原料气合成气,可以实现两种温室气体的利用。贵金属催化剂对DRM反应表现出优异的催化活性和抗积碳性能,但由于资源有限、价格高,限制了其应用。非贵金属Ni基催化剂的催化活性不仅可以与贵金属相媲美,且来源丰富、价格低,是最有可能被产业化的催化剂之一。但Ni基催化剂存在易烧结和积碳的问题。研究者对Ni基催化剂进行了大量改性工作以提高其催化活性、抗烧结能力和抗积碳能力。为更全面地对DRM反应及其Ni基催化剂深入认识,首先对CH_(4)-CO_(2)重整反应的热力学、反应机理和动力学进行了综述。热力学研究表明,高温低压有利于DRM反应进行;但至今没有统一的反应机理可适合于所有催化剂,不同催化剂的反应机理和速控步骤不同。进一步对影响Ni基催化剂性能的载体、助剂、制备方法和焙烧温度主要因素进行了分析,结果发现载体、助剂、制备方法和焙烧温度对催化剂活性组分的分散度、载体与活性组分的相互作用力和表面酸碱性具有显著影响,进而影响催化剂的活性和稳定性。并对新型结构的Ni基干重整催化剂进展进行了介绍,发现新型结构催化剂的限域效应可以有效提高催化剂的抗烧结和抗积碳能力。最后,对Ni基DRM催化剂未来的研究方向进行了展望,为未来新型高效催化剂的设计和开发提供新的思路。