异氟尔酮二胺-水二元固-液相变吸收剂捕集CO_2机制

作者：龙青海; 王琛; 龚娟娟; 程思艺; 吕碧洪; 周作明; 荆国华^*

来源：能源环境保护, 2023, 1-9.

DOI：10.20078/j.eep.20231202

• 碳捕集
• 固-液相变吸收剂
• 有机胺
• 吸收-解吸性能
• 反应机理

固-液相变吸收剂在CO2负荷调控下可发生相变形成固体产物，具有易分离、操作简便的优势，但现有体系大多需有机分相剂调控才能发生固液相变，存在分相剂易挥发损耗、富液粘度大等瓶颈。本研究构建了异氟尔酮二胺(IPDA)-水二元固-液相变吸收体系，无需分相剂，水相溶液吸收CO2后即可发生固液相变。研究表明，1.00 mol·L-1IPDA水溶液在313.15 K下饱和吸收负荷高达0.85 mol CO2·mol-1，吸收产物为白色晶体粉末且富集在溶液下层，富液体积占总溶液体积的43.60%，而CO2富集率达93.98%，此时，上层贫相粘度为1.08 mPa·s。富相固体产物分离熔融后在393.15 K温度条件下解吸60 min，再生效率为98.31%。经5次循环吸收-解吸，再生容量仍保持初始容量的80%以上，具有良好的重复利用性。13C核磁共振(NMR)表征分析表明，IPDA与CO2反应生成IPDA-氨基甲酸盐与碳酸氢盐，大多聚集在富相中，仅少量氨基甲酸盐溶于贫相中。解吸完成后，样品未见CO2产物峰，进一步证明了IPDA-H2O可完全解吸。量子化学计算证明，吸收前IPDA与水偶极矩接近，极性相近可互溶，吸收后，形成的产物偶极矩低、极性小，产物间的分子内氢键高于产物和水的氢键，产物晶格能增加。因此，产物从溶液中析出，无需分相剂调控，即可在水中发生固液相变。

• 单位
  华侨大学