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摘要
选择性转化甲烷为C2烃类是一种高效利用天然气并减少对传统化石燃料依赖的方法。与高温高压的热催化途径不同,光催化方法可以在温和条件下实现甲烷活化和选择性转化,是一种非常具有前景的可持续途径。然而,使用廉价光催化剂在流动条件下实现高效C2化合物的生成仍然是一个巨大挑战。本文通过简单的化学还原法合成了一种具有超低负载量的AuPd合金纳米颗粒负载的TiO2光催化剂(Au0.05-Pd0.05/TiO2),用于光催化甲烷转化。在流动反应条件下,含水蒸气的甲烷可以高效转化为包括乙烷和乙烯在内的C2化合物,C2产率高达10092 μmol·g-1·h-1,选择性为77%。更重要的是,在反应持续32 h后,催化活性没有显著降低。Au0.05-Pd0.05/TiO2的光催化甲烷转化的活性和稳定性超过了迄今为止报道的结果。Au0.05-Pd0.05/TiO2良好的催化活性可以归因于金和钯的协同效应,不仅促进了光生载流子的分离而且有利于·CH3的C―C键耦合进而产生C2化合物。同时,引入水蒸气有助于及时补充在甲烷活化过程中消耗的晶格氧,从而保持催化剂的稳定性。这项工作有望为设计甲烷到C2化合物的可持续光催化转化途径提供一个典范。
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