摘要

熔盐电解是核能领域乏燃料干法后处理的关键技术。高温下熔盐会对盛装乏燃料的坩埚造成严重的腐蚀,因此,研发具有耐高温和抗腐蚀的坩埚材料是发展干法后处理技术的关键。Si3N4凭借其优异的高温热学和力学性能,被视为干法后处理工艺中坩埚的理想候选材料。然而在实际服役条件下,Si3N4面临高温熔盐和水氧的侵蚀,其失效行为尚不明确。因此,本工作选取Si3N4为研究对象,在氩气和水氧(5%H2O-10%O2-85%Ar)环境中,开展了LiCl-KCl和NaCl-2CsCl熔盐对Si3N4的腐蚀行为研究。研究发现,在氩气环境中,Si3N4在LiCl-KCl熔盐中出现轻微的晶界腐蚀,而NaCl-2CsCl熔盐对其腐蚀并不明显。在5%H2O-10%O2-85%Ar水氧耦合环境中,LiCl-KCl熔盐优先腐蚀Si3N4中的晶界相,而NaCl-2CsCl熔盐的腐蚀较氩气环境更为严重。高温水氧环境显著加剧了熔盐对Si3N4陶瓷的腐蚀程度,同时晶界相成为Si3N4最易受到腐蚀的部位。此外,LiCl-KCl和NaCl-2CsCl熔盐在Si3N4表面的润湿性与抗腐蚀性之间并无直接关联。上述研究结果揭示了Si3N4在高温熔盐-水氧环境下的腐蚀机制,为乏燃料干法后处理工艺中关键材料的选择提供了参考。