摘要
为探讨西安冬季不同大气污染状况(污染天和清洁天)大气细粒子(PM_(2.5):particulate matter with an aerodynamic diameter less than 2.5μm)及其一次棕碳(BrC_(pri): primary brown carbon)和二次棕碳(BrC_(sec): secondary brown carbon)的光学特征及辐射效应,开展了高分辨率多波段光学参数观测,获得PM_(2.5)多波段光学吸收系数(b_(abs): absorption coefficient),通过进一步数据分析得到BrC_(pri)和BrC_(sec)的光谱依赖指数(AAE: absorption ?ngstr?m exponent)及其相对黑碳(BC: black carbon)的辐射强迫.结果显示,污染天时段370nm光学吸收(b_(abs)(370))和880nm光学吸收(b_(abs)(880))均值分别为733±311Mm~(-1)和185± 80Mm~(-1),分别高出清洁天约5.9倍和6.2倍.清洁天PM_(2.5)的AAE在1.08~2.09之间,变化幅度大于污染天(1.28~1.79).清洁天棕碳光学吸收(b_(abs)(BrC))在370nm波长对总吸收占比高于污染天,均超过30%.一次棕碳光学吸收(b_(abs)(BrC_(pri)))在清洁天和污染天均对b_(abs)(BrC)呈现高贡献,占比范围分别为76%~86%和82%~91%,说明一次排放仍然是造成西安冬季污染的重要原因.清洁天BrC、BrC_(pri)和BrC_(sec)的AAE均值分别为4.42、4.31和4.78,均高于污染天,说明清洁天粒子等效直径相对较小,老化程度较高导致BrC的高光谱依赖性.b_(abs)(BrC_(sec))日内变化表明污染天凌晨高湿条件下的液相反应可能是BrC_(sec)形成的主要机制,比清洁天更为强烈,而污染天日间BrC_(sec)受光漂白的影响较大.最后估算了BrC_(pri)和BrC_(sec)的辐射强迫效应,在紫外波段(300~400nm),污染天BrC_(pri)和BrC_(sec)相对BC的辐射强迫分别为62%和16%,而清洁天分别为59%和23%,表明BrC_(pri)和BrC_(sec)在西安冬季的辐射强迫效应不容忽视.
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单位中国科学院; 黄土与第四纪地质国家重点实验室; 中国科学院地球环境研究所