普适的基于能量的分块局域激发态聚类算法

作者：杜嘉辉; 廖康; 洪本坤; 王钟烨; 马晶; 李伟^*; 黎书华^*

来源：高等学校化学学报, 2021, 42(07): 2227-2237.

• 局域激发
• 基于能量的分块
• 机器学习
• 聚类
• 空穴-电子分析

在普适的基于能量的分块(GEBF)方法的框架下,大体系的局域激发(LE)能可通过一系列活性子体系激发能的线性组合近似得到,从而有效降低了计算的时间标度.然而,在体系的局域激发具有多个激发态的情形下,如何有效识别所有活性子体系的激发特征并将其组合是一个挑战.提出了一种基于局域激发态聚类的算法.该方案基于空穴-电子分析和基于密度的聚类(DBSCAN)机器学习算法,可以自动地聚合不同子体系中最相似的激发态并组合得到相应的局域激发态能量或激发能.结合该算法改进的LE-GEBF方法在荧光分子衍生物、荧光染料-水团簇及绿色荧光蛋白模型体系的计算中均获得了令人满意的结果.该算法有望大大提升LE-GEBF方法在计算局域激发时的稳定性和准确性,并可以有效处理吸收光谱具有多重峰的大体系.

• 单位
  南京大学; 化学化工学院