摘要

当前低浓度甲烷催化氧化存在起燃温度高、贵金属用量大等问题,为探索低成本、清洁高效的甲烷去除技术,基于臭氧的强氧化性和Fe/SSZ-13分子筛优异的吸附性,探究了在臭氧(O3)气氛下Fe负载量、n(CH4)∶n(O3)以及空速对甲烷催化氧化性能的影响。研究结果表明,在Fe负载量为1%,n(CH4)∶n(O3)为1∶6,温度为200℃的条件下,甲烷的转化率可达80.8%。通过BET,XRD,NH3-TPD,H2-TPR,UV-Vis以及XPS表征手段,证明了适量的Fe负载可以提高催化剂比表面积,促进更多酸性位点的形成,调节催化剂表面铁元素的价态分布和种类,从而促进甲烷催化臭氧化反应。基于原位红外试验发现O3可以活化活性位点,进而促进甲烷吸附和催化氧化反应。