摘要

使用液态碳氢化合物燃料的固体氧化物燃料电池(SOFCs)的商业化极大地受到阳极易积碳的阻碍.调控碳氢燃料重整反应位点的局域蒸汽/碳比以提高抗积碳性能是有效的,但仍面临挑战.本文报道了一种新型二氧化铈基催化剂(Ce0.95Ru0.05O2-δ,CR5O)的理性设计.催化剂在实际应用过程中,表现出优异的抗积碳性能.在电池运行条件下,催化剂CR5O被还原为二氧化铈骨架及镶嵌在骨架表面的Ru纳米颗粒(Ru/Ce0.95Ru0.05O2-δ,Ru/CR5-xO).Ru/CR5-xO表现出优异的自水合能力,可以有效去除催化剂表面产生的积碳.当应用于以液态碳氢化合物为燃料的SOFCs时,电池表现出优异的电化学性能:在750℃下,以甲醇为燃料时,电池的峰值功率密度达到1.010W cm-2,并且在稳定运行的200h以内,没有明显积碳现象.此外,密度泛函理论计算表明,Ru/CR5-xO催化剂修饰的Ni-YSZ阳极的高活性和抗积碳性能归因于速率限制步骤的能垒降低和用于快速除碳的COH中间体的形成.