摘要

作为铀核裂变过程中重要的裂变产物,放射性铯(radiocesium, RCs)是高放废物地质处置中重点关注的核素之一.北山花岗岩与RCs相互作用的微观机制研究对于我国高放废物深地质处置库的性能和安全评价至关重要.本文结合批式实验、电子探针显微分析(EPMA)、同步辐射扩展边X射线吸收精细结构(EXAFS)和微区X射线荧光(μ-XRF)光谱技术,系统研究了不同环境条件下北山花岗岩与Cs(Ⅰ)相互作用的微观机制. EPMA和μ-XRF表明黑云母和长石类矿物是控制北山花岗岩阻滞RCs迁移的主控矿物. EXAFS光谱证明了Cs(Ⅰ)在北山花岗岩和长石类矿物表面的吸附以外层络合作用为主,且在黑云母表面上的内层络合作用较前者显著增大.尽管长石类矿物对Cs(Ⅰ)的固定能力弱于黑云母,但北山花岗岩中长石类矿物的含量较高(约占70%),因此其对Cs(Ⅰ)在北山花岗岩表面吸附的影响亦不可忽视. GAM (general adsorption model)模型能够定量地描述和预测Cs(Ⅰ)在北山花岗岩上的吸附-解吸行为,具有较高盐度的地下水可在一定程度上抑制北山花岗岩对Cs(Ⅰ)的吸附作用;但北山花岗岩上的楔形位点(FES)仍能有效固定痕量RCs,且受北山地下水的盐度和组成离子影响较小.