摘要
成功制备了一种由内腔、疏水性掺氮碳内层和亲水性二氧化硅外层组成的Janus两亲性碳硅双骨架纳米材料CxNy@mSiO2,并首次将Ni-B合金纳米粒子负载在两亲性碳硅纳米材料上制得Ni-B/CxNy@mSiO2催化剂,并用于松香的水相加氢反应。采用SEM、TEM、N2吸附-脱附、XRD、XPS等方法对催化剂的结构进行分析与表征,结构分析结果表明:该催化剂具有大比表面积的纳米材料的中空结构,有利于传质和底物富集,内层碳骨架中N原子的掺杂使得附加的金属纳米颗粒得以附着,细小的Ni-B非晶态合金粒子均匀地分散在CxNy@mSiO2中空纳米球及mSiO2外壳层中,亲水性二氧化硅外壳可以提高催化剂的稳定性和分散性。在水/油两相反应体系中,作为固体发泡剂的两亲性纳米催化剂极大地促进了H2的溶解及与底物的接触。Ni和B原子之间的协同作用可以显著提高催化活性。因此,Ni-B/CxNy@mSiO2催化剂对松香加氢反应表现出良好的催化活性,其催化活性与贵金属Ru和Pd催化剂基本相当。在160℃、 4.0 MPa、 4 h、水油体积比1∶2和催化剂用量(以松香质量计)10%的条件下,松香的转化率为98.77%,四氢枞酸选择性为23.89%,脱氢枞酸GC含量<1%,达到一级氢化松香的标准。所开发的两亲性Ni-B纳米催化剂表现出较好的稳定性和良好的重复使用性能,重复使用6次时,其催化活性没有明显下降。
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