摘要

化学链甲烷干重整可将CH4和CO2转化为各种增值产品,是一种具有低分离要求的高效反应技术,并可助力碳中和。目前,该技术面临的一个主要挑战是设计和开发具有良好反应性和稳定性的载氧体。合成了Ba取代的具有锚定纳米颗粒的(La0.5Sr0.5)1-xBaxFe0.6Co0.4O3钙钛矿氧化物,将其用作化学链甲烷干重整的载氧体,通过多种表征手段和性能评价,研究了该类材料的物化性质和氧化还原性能。结果表明,在所有样品中,La0.35Sr0.35Ba0.3Fe0.6Co0.4O3在甲烷部分氧化过程中可实现84.3%的甲烷转化率、15.23 mmol·g-1的合成气产量以及最高的氧消耗量(5.29 mmol·g-1),显示出优异的氧扩散速率,同时具有95.8%的合成气选择性、70.0%的CO选择性和1.36 mmol·g-1的积炭。对甲烷还原过程中气体生成速率的分析表明,Ba取代可以优化载氧体的晶格结构,导致高的离子迁移率,促进氧在体相中的快速扩散,进而提升CH4转化。此外,氧化还原循环测试表明该载氧体具有较优异的结构稳定性和较好的再生能力。