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摘要
黑碳颗粒物是人类活动排放到大气中的重要温室物种,但对其气候效应的认知仍然存在很大的不确定性.老化过程对黑碳颗粒物性质的改变,是造成这种不确定性的重要来源.针对黑碳老化这一研究热点,本文综述了国内外基于实验室和外场研究的进展,从影响黑碳微观性质的角度出发,总结梳理了老化过程对黑碳混合态,包括形貌和化学组分的影响,并在此基础上,探讨了与气候效应相关的黑碳颗粒物的吸光性、吸湿性、云凝结核与冰核活性在老化过程中的变化.伴随着老化过程的进行,黑碳颗粒物由初始的外混态向内混态转变,形貌由枝杈状结构经填充-塌缩-持续被包裹的过程逐渐演变成近似球形的核壳结构.黑碳颗粒物中的化学组分在排放初期会受到共同排放组分的影响,并在老化过程中表现出二次组分增加的趋势.由于包裹物在黑碳外层的累积,老化过程会导致黑碳颗粒物吸光性的增强,但增强倍数受到包裹物厚度、形貌和化学组分的共同影响.并且,在讨论颗粒物群体的吸光增强倍数时,黑碳颗粒物之间混合态的非均一性也需要纳入考虑.老化过程会增强黑碳颗粒物的吸湿性与云凝结核活性,这与包裹物本身的性质密切相关,但相关的外场研究还十分缺乏.针对黑碳颗粒物是否具有冰核活性以及老化过程是否会改变其活性的问题,现有研究仍然没有定论.在此基础上,本文提出了黑碳老化未来的研究方向:探究真实燃烧条件下不同来源黑碳颗粒物的理化特性与老化特征;在不同大气环境中开展综合观测,识别出复杂大气条件下影响黑碳老化的关键因素;推动黑碳老化促进区域大气污染的机制研究;加强黑碳颗粒物与间接气候效应相关的性质研究.
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单位北京大学深圳研究生院; 环境科学与工程学院; 北京大学; 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室
