摘要
CO2加氢制高碳烃(C5+)是合成高值化学品和燃料的重要途径之一,这既可以实现碳减排,又有助于缓解能源压力。采用沉淀法和等体积浸渍法制备了K、Na修饰的FeCoCuAl催化剂,考察了造孔剂1,3,5-苯三甲酸(BTA)对其在CO2催化加氢制高碳烃反应中催化性能的影响;在FeCoCuAl-20.0BTA催化剂(n(BTA):n(Fe)=20.0%)中引入ZSM-5分子筛,构建了一系列复合催化剂,并研究了其在CO2催化加氢制高碳烃反应中的催化性能。结合N2吸附/脱附、XRD、H2-TPR、CO2-TPD和H2-TPD等对催化剂的理化性质进行了表征,采用GC-MS对产物油相成分进行了分析。结果表明,与FeCoCuAl催化剂相比,FeCoCuAlBTA催化剂的比表面积、孔容等均增大,并生成了更多的表面活性物种(Fe或Fe-Co合金),从而使FeCoCuAl-BTA催化剂在CO2催化加氢反应中具表现出更好的催化性能。FeCoCuAl-20.0BTA催化剂的CO2转化率和C5+选择性分别可达70%和42%。FeCoCuAl-20.0BTA催化剂催化CO2加氢生成的产物以C2~C4产物为主;而在FeCoCuAl-20.0BTA催化剂与ZSM-5分子筛以质量比为1.0、颗粒机械混合方式构建的复合催化剂上,FeCoCuAl-20.0BTA上生成的C2~C4产物可在ZSM-5分子筛上发生原位链增长、异构化和芳构化反应,从而提高了CO2转化率和C5+选择性,分别达到79%和66%。
- 单位