一步水热合成Cu-SSZ-13分子筛选择性催化C3H6还原NO

作者：王聪颖; 周皞^*; 杨迪; 张恒; 赵辉爽; 叶必朝; 苏亚欣^*

来源：无机化学学报, 2021, 37(05): 853-866.

• Cu-SSZ-13
• 选择性催化还原
• 丙烯
• NO
• 2+" name="keyword">Cu2+
• 硅铝比

采用铜胺配合物(Cu2+-四乙烯五胺,Cu-TEPA)作为结构导向剂,通过一步水热法合成不同铜铝比(nCu/nAl)和硅铝比(nSi/nAl)的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,研究其在贫燃条件下丙烯选择性催化还原NO(C3H6-SCR)的性能。当nCu/nAl=2、nSi/nAl=6时2.0Cu-SSZ-13(6)催化剂具有最好的低温脱硝活性,200℃时NO转化率超过80%,在250～300℃可实现100%脱硝效率和～100%N2选择性,同时具有较强的抗水、抗硫性能。为研究不同nCu/nAl和nSi/nAl对催化剂物理化学特性的影响,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附测试、H2程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、紫外可见光谱(UV-Vis)等手段对样品进行表征。结果表明,2.0Cu-SSZ-13(6)具有最佳的脱硝性能,这是因为其具有最大的比表面积、最强的表面酸性和分布最多的孤立态Cu2+离子。Cu-SSZ-13上丰富的酸性位可以有效促进C3H6和NO的吸附和活化,SSZ-13分子筛八元环中孤立的Cu2+离子具有良好的氧化还原性能,是C3H6-SCR反应的主要活性位。随着nCu/nAl的增加,孤立的Cu2+离子会在分子筛表面迁移、集聚形成CuO物种,从而导致C3H6-SCR活性下降。

• 单位
  常州工程职业技术学院; 东华大学; 环境科学与工程学院