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摘要
电催化水分解由两个基元反应构成,即析氢反应(HER)和析氧反应(OER).开发强大的HER和OER技术需要在分子层面理解反应机理,然而,目前水分解反应的反应物还没有完全确定.本文利用磁场来研究HER中的质子传输和OER中的氢离子传输,对确定HER和OER中真实的反应物具有重要意义.磁场是改变离子等带电物质运动的一种有效工具,例如,在铜电沉积中,磁场改善了Cu2+在电极附近的迁移.然而,施加磁场对不同pH下的HER或OER速率没有影响,这挑战了带电物种(即质子和氢氧化离子)作为反应物的传统观点.HER和OER对磁场的这种异常反应,以及质子和氢氧根离子的传输遵循Grotthuss机制的事实,都表明水可能是HER和OER在不同pH值下的通用反应物.磁场研究结果表明,水可能是HER和OER中的反应物,也可能是其他涉及质子化和脱质子化步骤的电催化反应中的反应物.综上,在复杂的电解质相模型中,只有充分考虑水的作用,才能充分反映水电解质中HER和OER的电化学.
