摘要

采用实验测量和模拟预测相结合的方法,通过构建详细的机理并开展零维动力学模拟,研究等离子体催化CH4/CO2重整过程中等离子体活性物质对表面反应动力学的强化效应。结果表明:等离子体与催化剂的协同对CH4和CO2的活化转化能力远强于纯等离子体;动力学模型对反应物的消耗和产物的生成具有较好的预测能力;活性自由基与吸附态物质之间的E-R反应具有较高的反应活性,能有效改变并促进表面反应路径,如等离子体强化的E-R反应CH3(s)+O→CH3O(s)的速率比相应的吸附态物质之间的L-H反应CH3(s)+O(s)→CH3O(s)+Ni(s)的速率高4个数量级;等离子体催化CH4/CO2重整过程中的表面反应路径主要以气相物质与表面吸附态物质之间的E-R反应为主。