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摘要
CO2是最主要的温室气体,也是重要的碳氧资源.从资源和能源发展战略角度,利用低品阶可再生能驱动CO2转化合成化学品,将为CO2资源化利用和可再生能转化并存储为化学能提供极大的发展空间,具有重大意义.目前,利用可再生能光电催化CO2转化利用的研究方兴未艾,而人工生物转化CO2作为重要的合成化学品新途径也受到越来越多的关注.通过模拟自然界中植物和微生物等的自然光合作用过程,设计和构建出人工光合体系,可使人工生物转化CO2以更加高效的方式转化CO2合成化学品.人工生物转化CO2合成化学品是电催化、光催化和光电催化CO2等过程的重要补充,主要包括微生物电合成、无机-生物杂化光合系统、PSII复合体系和代谢工程等关键技术.微生物电合成(microbial electrosynthesis, MES)是在生物电化学系统中利用特定的微生物作为生物催化剂,以电能作为能量输入,通过生物反应将CO2还原成多碳化合物的最有前途的新兴技术之一.用于MES的细菌和酶具备合成单一产物的功能,对于合成目标产物具有100%的选择性.以太阳能、风能等低品阶可再生电能作为其驱动能量,从而使MES成为一种更绿色和可持续的CO2转换技术.MES中CO2转化为高附加值化学品和生物燃料仍处于初步阶段,有许多技术和经济挑战需要解决,如低能量利用效率和CO2转化率.无机-生物杂化光合体系(photosynthetic biohybrid systems, PBSS)是由细菌或酶固定在无机半导体光催化剂上组成的新型光驱动装置,将高效无机光催化剂与酶催化剂或细胞有机体结合起来,以接近或超过自然光合作用或单独化学催化的效率选择性地固定CO2.PBSS可在温和条件下以成本效益高的方式高选择性获得目标产物,并且具有合成大量长链碳分子的能力.该装置也可以理解为是MES反应器以太阳能为动力,或对MES电极进行改造,使其能够直接捕获光能,从而有效地成为一种比天然光合作用具有更高太阳能效率的人工光合作用装置.PBSS目前还处于发展的初级阶段,虽然可以获得更高的太阳能转换效率(10%-20%),但进行实际应用仍有不少困难.其中主要的挑战在于选择可兼容的光采集系统和高效的生物固碳元件,以及生物和非生物组分的无缝集成,即要克服跨生物和非生物界面上的电荷转移屏障.PSII复合体系是最近提出来的一种由天然光合系统二(photosyntheticsystemII, PSII)和人工光催化剂组成的,或用PSII对MES电极进行修饰,辅助MES对CO2还原的人工光化学体系.与PBSS相比, PSII复合体系的生物酶是PSII,可以再现PSII的生物特征如优秀的光采集能力, PSII可以高效捕获可见太阳光光谱所有波长的能量,并且有效地利用该能量驱动水分解产氢,这也是无机光催化剂不具有的优势.研究人员对利用PSII组装在电极上的光伏转换系统进行了大量研究,并将其应用于CO2光电化学合成,目前已取得初步进展.代谢工程(metabolicengineering)是根据细胞代谢网络对细胞代谢途径进行合理设计,并利用分子生物学手段如重组DNA技术有目的地设计和调控生物体中已有的代谢网络和表达调控网络,从而实现更高效的生物化学转化、能量转移以及积累目标产物的应用学科.目前,代谢工程被大量应用于光合生物固碳,进一步优化CO2到生物量或其他有机碳化合物的资源化利用.通过对代谢工程的研究,提高认识、设计和改造细胞代谢CO2的能力,从而获得低能耗、高效率的固碳途径,推动生物固碳工业技术进步.本文总结了近年来基于上述CO2人工生物转化关键技术在合成不同碳数化合物方面所取得的重要研究成果,并对其未来发展趋势进行了展望.
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单位上海科技大学; 中国科学院上海高等研究院; 上海大学; 环境与化学工程学院
