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摘要
[目的]目前关于地表水冰封的研究主要集中于冰封期重金属、营养盐在冰-水体系的分布特征，室内模拟实验则侧重于研究冻融过程中污染物在冰-水体系中的迁移规律及其影响因素。冻融条件下污染物在冰-水-沉积物体系中的迁移规律，尚未明了。因此，笔者以溶解性有机物（DOM）为研究对象，探究溶解性污染物在冰-水-沉积物体系中的分布变化规律。结合总氮（TN）、总磷（TP）等指标分析不同物质在冻融过程中的关联特征，以环境雌激素类非挥发性有机微污染物为特征污染物，剖析其在冰水相变过程中的质量浓度变化动态特征。[方法]设置室内控制实验，测定冻融过程中冰水两相的三维荧光光谱（EEMs）、比紫外吸光度（SUVA_(254)）、总氮（TN）、总磷（TP）、溶解有机碳（DOC），并对三维荧光特征指数、SUVA_(254)、TN、TP、DOC进行相关性分析。在排除沉积物影响的前提下，测定冻融过程中冰水两相双酚A（BPA）、雌二醇（E2）、炔雌醇（EE2）的质量浓度。[结果]1）冻结过程中水相的三维荧光光谱中类色氨酸峰、类酪氨酸峰、类腐殖酸峰的荧光强度增强，TN、TP含量增加至原水样的1.47、1.13倍，说明在冻结过程中由于冷冻浓缩效应，类色氨酸、类酪氨酸、类腐殖酸三类溶解性有机物、TN、TP由冰相向水相迁移。在水体完全冻结时，冰相的类色氨酸峰、类酪氨酸峰、类腐殖酸峰荧光强度小于原水样，TN、TP含量降低至原水样的0.76、0.87倍，说明三类溶解性有机物、TN、TP进一步向沉积物迁移，最后在溶解过程中，由沉积物向水体释放。但溶解过程中沉积物向水体释放的三类溶解性有机物、TP的量少于冻结过程中迁移的量，意味着部分污染物在此过程中富集在沉积物中。2）通过测定冻融条件下冰水两相中BPA、E2、EE2的质量浓度发现，在冻结过程中BPA、E2、EE2向水相中迁移，但迁移速率有所不同。3）相关性分析结果表明，在冻融过程中SUVA_(254)和TP显著正相关，在冻融的影响下，芳香族物质与含P溶解性物质迁移趋势的关联较为紧密。[结论]在冻结过程中，污染物尤其是芳香类污染物向沉积物迁移并富集在沉积物中。冰体融化过程中，在温度、外界扰动的影响下污染物由沉积物向水体释放。因此在地表水冰层形成过程中，冰下水体中污染物浓度升高，同时水体中污染物向沉积物迁移，停留在沉积物中。春季冰层融化，停留在沉积物中的污染物向水体释放，导致春季地表水中污染物浓度升高，可能对水生生态系统健康构成潜在风险。
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单位重庆大学; 三峡库区生态环境教育部重点实验室
