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摘要
在“碳达峰、碳中和”这一国家重大战略背景下，CO2捕集已经成为当前重大科技发展方向。固体吸附剂吸附法在CO2的捕集过程中应用广泛，其中SiO2气凝胶具有成本低、合成方法灵活、分离效率高、表面易修饰等优点。然而，SiO2气凝胶材料也存在CO2/N2吸附选择性低，CO2吸附容量有待继续提高等缺陷。为解决上述问题，本文制备了一种Cu-BTC@SiO2复合气凝胶CO2吸附材料。首先，利用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)和氮气吸脱附测试对材料表面化学和孔隙结构进行了系统表征。然后，通过二氧化碳吸附测试对其CO2吸附量、选择性吸附、循环吸附进行了研究。最后，采用理论与实验研究结合的方法，对吸附剂的CO2吸附动力学进行了研究。结果表明，Cu-BTC与SiO2气凝胶具有结构协同作用，与Cu-BTC复合后的SiO2气凝胶不会改变材料的Si-O-Si骨架结构，同时可以保持Cu-BTC的晶体结构不受到损坏。复合材料具有726.431 m2/g的高比表面积，570.781 m2/g的微孔比表面积和0.184 cm3/g的高微孔体积。负载四乙烯五胺(TEPA)后CO2吸附量高达3.20mmol/g，CO2/N2选择性吸附系数为40.8，循环10次CO2吸附循环，吸附容量仅下降14%，提高了SiO2气凝胶材料的CO2吸附容量和吸附选择性。Avrami分数动力学模型对吸附实验结果拟合相关系数为0.99，且Avrami指数nA为1.9表明吸附剂对CO2的吸附是非均质的多层吸附，既有物理吸附又有化学吸附，且以物理吸附为主。利用具有丰富微孔结构的金属有机骨架材料Cu-BTC与SiO2气凝胶进行复合，使复合材料具有分级微/介孔结构，通过增强分子间作用力(范德华力)来增强材料对CO2的物理吸附；使用TEPA对材料进行浸渍改性，利用有机胺和酸性气体之间的酸碱相互作用来增强材料对CO2的化学吸附。
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