摘要

催化材料催化活性中心和宏观结构的合理设计对精准构筑高活性、廉价的非贵金属基电催化氧还原(ORR)催化剂并实现高效的能量转换和存储至关重要.本文通过在N-掺杂碳空心球形结构的内壁(壁厚约为10 nm)嵌入大量高活性、非晶态的Fe纳米团簇形成了空心球形氮碳材料内嵌非晶铁纳米团簇(Fe NC/Ch sphere)作为高效的电催化非贵金属基电催化氧还原催化剂.电化学性能测试结果显示Fe NC/Ch sphere催化剂具有与商用Pt/C催化剂相媲美的非贵金属基电催化氧还原催化活性,在碱性环境下其非贵金属基电催化氧还原的半波电势和极限扩散电流分别达到~0.81 V和~5.0 mA/cm2.本文对其进行了全面系统的电化学测试和电子结构表征,结果表明Fe NC/Ch sphere催化剂中强的Fe-N电子相互作用一方面有助于Fe团簇/碳氮基底界面电子的快速传输,另一方面能明显改善催化剂表面氧关联物种的吸附特性,从而有效加速了Fe NC/Ch sphere催化剂的电催化氧还原动力学过程.