过渡金属氧化物修饰的Rh催化四氢糠醇氢解反应的密度泛函理论研究

作者：王萌菲; 金冰冰; 马雨欣; 赵一鸣; 关静^*

来源：广东化工, 2021, 48(15): 78-81.

• 金属氧化物
• 四氢糠醇
• 氢解开环
• 戊二醇
• 密度泛函理论

过渡金属氧化物MOx（M=Re,Mo,W）修饰的Rh基催化剂,可将四氢糠醇（THFA）呋喃环中的C-O键打开并加氢获得戊二醇。本论文采用密度泛函理论（DFT）计算,研究了MOx/Rh（111）催化剂表面THFA氢解生成1,5-戊二醇和1,2-戊二醇的热力学过程,重点考察了ReOx、MoOx、WOx调变催化剂活性和选择性的作用机制。结果表明,在修饰催化剂上反应遵循直接氢解机理,1,5-戊二醇为主要产物。与单金属Rh基催化剂相比,修饰催化剂上1,5-戊二醇选择性的提高可主要归因于Rh-M协同催化的氢解反应过程,其中Rh（111）表面解离吸附的氢原子优先进攻醇盐中间体上空间位阻较大的次级CH-O键。此外,MoOx和WOx作为修饰组分更有利于四氢糠醇氢解获得1,5-戊二醇。

• 单位
  青岛理工大学