摘要
复合氧化物界面性质与CO2加氢制甲醇反应的催化性能有着重要的关系。本文对比考察了物理共混法、浸渍法、传统共沉淀法和微流控连续共沉淀法对Al2O3-CeO2复合氧化物界面性质和催化性能的影响。浸渍作用尽管使Al2O3/CeO2界面产生了一定的结构性质调变,但贫瘠的氧空位缺陷导致催化反应效率低。共沉淀样品中固溶结构的存在增强了Al2O3/CeO2界面的相互作用,增大了电子结合能,形成的大量氧空位缺陷有利于CO2活化转化。而微流控连续共沉淀法合成样品因具有更小的晶粒尺寸、均匀的复合相结构和丰富的氧空位缺陷,表现出更为优异的催化性能。在原料气配比为V(H2)∶V(CO2)∶V(N2)=72∶24∶4,反应温度为320℃,反应压力为3 MPa,体积空速为9 000 mL·g-1·h-1的条件下,Al2O3-CeO2复合氧化物的CO2转化率、甲醇选择性及甲醇时空产率分别达到15.3%,86.4%和0.076 g·mL-1·h-1。
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