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摘要
锕系催化剂因其独特的5f轨道和灵活的氧化态而被认为是用于N2固定有希望的候选者.本文首次报道了通过氧空位限域铀单原子锚定在TiO2纳米片上,用于N2电还原.铀单原子催化剂的NH3产率高达40.57μg h-1 mg-1,法拉第效率高达25.77%,在已报道的无氮催化剂中名列前茅.同位素标记原位同步辐射红外光谱验证关键*N2Hy反应中间物种来自供给的N2.原位X射线吸收光谱研究表明,在工作条件下铀单原子和Ti O2晶格之间形成更多U-Olatt配位,金属-载体相互作用明显增强.理论模拟表明,演化的1Oads-U-4Olatt模块充当关键的电子回馈中心,以降低N2解离和第一加氢步骤的热力学能垒.这项工作为定制金属活性位点与载体之间的相互作用提供了可能性,并为设计高性能的锕系单原子催化剂提供了支持.
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