第一性原理研究H2O分子在CaCO3(104)表面吸附

作者：柴汝宽; 刘月田^*; 王俊强; 辛晶; 皮建; 李长勇

来源：原子与分子物理学报, 2018, 35(06): 1075-1082.

• 第一性原理
• CaCO3(104)表面
• H2O分子
• 吸附特征

基于密度泛函理论的第一性原理方法模拟研究H2O在CaCO3(104)表面的吸附特征.首先,研究H2O分子在CaCO3(104)表面的顶位、桥位(短桥位、长桥位)和穴位上垂直和平行表面两种类型下的8种高对称吸附结构模型,结合吸附能和稳定吸附构象确定最优吸附位.而后,基于H2O/CaCO3(104)最优吸附结构模型,研究吸附前后H2O和CaCO3(104)表面的物理结构、电子结构(Mulliken电荷布居数、态密度、电子局域函数)的特征,分析H2O/CaCO3(104)表面之间的相互作用以及成键机理.研究结果:吸附能和体系稳定构象显示H2O分子/CaCO3(104)表面的最稳定吸附结构为穴位-平行.在穴位-平行位吸附后,H2O分子的O-H键长和H-O-H键角均发生改变; CaCO3晶体平行和垂直(104)表面方向上原子位置均发生改变,表面层变化最大;即吸附作用对H2O分子和CaCO3晶体的物理结构均产生较大影响; H2O/CaCO3(104)最优吸附体系的Mulliken电荷布居数、电子态密度、电子局域函数的研究均说明H2O分子与CaCO3(104)之间存在电子的转移形成化学键.其中,Ca-O(H2O)形成离子键,H(H2O)-O(CaCO3)之间存在氢键作用.本文研究揭示了方解石表面水湿性的原因,同时为方解石润湿性的深入研究奠定基础.

• 单位
  油气资源与探测国家重点实验室; 中海油研究总院