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摘要
揭示反应条件下催化材料的结构转化与活性物种是理解构效关系和设计高效电催化剂的关键.本文发现结晶性的In2O3在CO2电还原的条件下会原位生成由结晶性In和非晶In2O3-x组成的In/In2O3-x异质结,并作为催化二氧化碳还原反应的活性物种.该异质结电还原CO2生成甲酸的法拉弟效率为89.2%,高于纯In的67.5%.实验表征和理论计算结果表明,In/In2O3-x表现出高活性的原因是肖特基效应导致的In的富电子状态提升了催化剂对于甲酸的选择性.此外,将阴极二氧化碳还原与阳极辛胺氧化反应耦合,不仅可以降低槽电压,还可以同时在两极分别获得甲酸和高附加值的辛腈.
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