基于氮同位素的珠三角典型地区大气PM2.5中NH4+来源解析

作者：江明; 张子洋; 李婷婷; 林勃机; 张正恩; 廖彤; 袁鸾; 潘苏红; 李军^*; 张干

来源：生态环境学报, 2022, 31(09): 1840-1848.

DOI：10.16258/j.cnki.1674-5906.2022.09.014

• 珠三角
• 鹤山大气超级站
• PM2.5
• +)" name="keyword">铵根离子(NH4+)
• 氮同位素
• 源解析

铵根离子(NH4+)可促进颗粒形成和吸湿长大，是雾霾颗粒(PM2.5)的重要组分，但其源贡献尚不清楚。准确解析大气NH4+来源存在一定挑战。最近，基于NH4+氮同位素(δ15N)的源解析方法被广泛应用到大气NH4+来源解析。以珠三角鹤山大气超级站为研究地点，开展为期1年的大气PM2.5样品采集，选取了53个大气PM2.5样品，在分析了水溶性离子、有机碳、元素碳和无机元素的基础上，测试了NH4+的δ15N值。结果表明，鹤山站大气NH4+年均质量浓度为(3.39±2.21)μg·m-3，范围为0.07—10.9μg·m-3。NH4+与阴离子物质的量比结果显示鹤山地区为富铵状态，且随机森林模型结果表明，NH4+对于鹤山地区PM2.5的生成具有重要影响。大气颗粒物δ15N-NH4+范围为-14.55‰—18.82‰，其中冬季δ15N-NH4+变化最大(-13.27‰—18.82‰)，夏季δ15N-NH4+变化最小(-2.32‰—10.94‰)。贝叶斯源解析结果显示，农业源(畜牧和施肥)和非农业源(生物质燃烧、煤燃烧、机动车排放和废弃物)对大气NH3的年均贡献分别为36.26%和63.74%。在冬季重污染天时(2021年1月6日、1月12日和1月18日)，NH4+浓度达全年峰值的同时，非农业源排放占比也达全年最高水平，最高达90.80%，其中机动车排放是非污染天的2—4倍，显示化石燃料燃烧是导致冬季污染事件的重要原因。基于同位素源解析方法所得非农业源NH3排放贡献约为源清单方法所得结果的7倍，源清单法可能严重低估了机动车等重要非农业源的排放贡献。为了进一步改善珠三角地区空气质量，需要重视非农业源NH3的排放。

• 单位
  中国科学院广州地球化学研究所; 有机地球化学国家重点实验室; 广东省科学院